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薄似蟬翼的陶瓷固體電解質膜

 轉載自:X-MOL1月12日

       中國是世界上燒制和使用陶瓷最早的國家。薄胎瓷是中國景德鎮傳統藝術名瓷之一,在公元1573年其工藝即可實現薄似蟬翼,亮如玻璃,輕如浮毛,是歷代瓷匠追求的最高制瓷境界,其制作難度最大、成品率最低、檔次最高,有著巨大的觀賞價值,現如今已價值千金。在固態電池中,陶瓷固體電解質膜用于全固態電池組裝時,其厚度越薄則鋰電池的能量密度越高,因此,如何有效降低陶瓷電解質厚度是實現固態電池高能量密度的關鍵。近日,華南理工大學的王海輝教授和王素清研究員團隊通過流延成型的工藝將氧化物陶瓷固體電解質膜的厚度降到了25微米,并成功將這種自支撐的電解質膜應用在全固態鋰金屬電池。

近年來,移動電子設備和電動汽車發展迅猛,其所使用的能源存儲設備-鋰離子電池,也隨之成為科學研究的焦點。高比能量和高安全性的鋰離子電池已成為迫切的需求。目前,使用高比容量的鋰金屬負極材料和氧化物陶瓷固體電解質的全固態鋰電池是被廣泛認為能滿足需求的下一代電池。陶瓷電解質可耐受1000 ºC以上的高溫,因此,使用陶瓷電解質的電池可有效避免起火爆炸風險。值得注意的是,目前報道的全固態鋰電池所使用的氧化物陶瓷固體電解質的密度(2.93~5.1 g cm-3)遠高于傳統的液態電解液(~1.1 g cm-3)和聚合物隔膜(~0.9 g cm-3),且制備方法多為冷壓燒結,厚度普遍大于200微米,這將嚴重抵消高比容量的鋰金屬負極所帶來的能量密度優勢。

華南理工大學團隊研發的厚度僅為25微米的陶瓷電解質膜能很好地彌補上述缺憾。該技術的難點主要在于陶瓷坯膜的成型和燒結過程控制。他們通過厚度可調節的刮刀將包含陶瓷顆粒的漿料流延在聚酯薄膜基板上,待溶劑揮發后即可被剝離得到具有良好柔性的坯膜。坯膜經1260 ℃燒結后陶瓷晶粒與晶粒之間融合緊密可得致密且強度較高的陶瓷膜。這種陶瓷電解質膜在應用于鋰離子電池中可兼具傳統鋰離子電池電解液和隔膜的功能,既為正負極之間傳輸鋰離子又能阻隔正負極之間的短路。值得注意的是,薄的陶瓷膜是易碎的。陶瓷膜的機械強度是決定其厚度極限的關鍵因素。這種由鈣鈦礦型Li3xLa2/3-xTiO3材料構成的電解質膜具有264MPa的高彎曲強度,遠高于同類的Li7La3Zr2O12(139MPa)和Li1.4Al0.4Ti1.6(PO4)3(18MPa)氧化物材料所制備得到的陶瓷膜。更高彎曲強度的優勢在于陶瓷膜能承受更高的彎曲載荷而不斷裂。

圖1. Li3xLa2/3-xTiO3電解質膜的光學照片和掃描電鏡照片

受益于其至薄的厚度,在流延成型的陶瓷電解質膜中鋰離子從一側到另一側僅需穿過數個較大晶粒,傳輸距離短,有利于發揮Li3xLa2/3-xTiO3電解質體相鋰離子電導率高的優勢,而削弱其晶界離子電導率較低的劣勢。因此,流延得到的電解質膜的離子電導率與壓片燒結的電解質片相比有明顯提高。提高的離子電導率和降低的厚度能最小化電解質的電阻。這種陶瓷電解質膜在全固態金屬鋰電池中的鋰電沉積/去沉積循環穩定性已表現良好。

圖2. Li3xLa2/3-xTiO3電解質膜的彎曲強度測試對比

這一成果近期發表在Advanced Materials上,文章的第一作者是華南理工大學博士研究生蔣周陽。

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